哈工程/石大Small: 引入石墨烯量子點,助力缺陷Co-N-C催化劑高效催化ORR

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迄今為止,鉑基材料是最先進的氧還原反應(ORR)電催化劑,但其稀缺性、高成本和易中毒等問題嚴重阻礙了其大規模應用。因此,開發高活性、高穩定性、低成本的ORR電催化劑以替代鉑基電催化劑是推動ORR反應進一步發展的關鍵;诖,哈爾濱工程大學范壯軍中國石油大學(華東)任浩、黃毅超等通過一種配位工程策略,同時調節鈷-氮-碳(Co-N-C)電催化劑的碳缺陷、電子結構和表面親水性,使其能夠高效催化ORR反應。


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具有豐富含氧配體(大多數為COOH)的GQD可以與Co原子配位以制備GQD和Co共摻雜的ZIF-8前驅體(G-Co-ZIF-8)。在熱解后,引入的富氧石墨烯結構的量子點有助于構建局部導電位點,減少Co-N-C的碳缺陷,提高電子轉移效率和抑制H2O2破壞自由基的能力。
同時,GQD可以有效地調整Co活性位點的電子結構,以優化OOH?吸附能,從而通過促進H2O2的進一步還原來提高ORR動力學和穩定性點。此外,富氧GQD可以提供一個理想的親水性表面,提高活性位點利用率,導致ORR動力學的整體改善。
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電化學性能測試結果表明,優化后的富氧GQD功能化的Co-N-C (G-CoNOC)電催化劑具有較高的電催化ORR活性,起始電位和半波電位分別為0.95 V和0.88 V,并且連續反應200 h后電流密度保持在90.0%以上,明顯優于純Co-N-C電催化劑和工業Pt/C電催化劑。
總的來說,該項工作著重研究了GQD對Co-N-C電催化劑局部導電位點和電子結構調控的關鍵配位作用以提高催化劑的活性和穩定性,這為開發高活性無貴金屬的ORR電催化劑提供了新的思路。
Coordination Engineering of Defective Cobalt–Nitrogen–Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction Small 2023. DOI: 10.1002/smll.202207227




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